近日,我校化学与材料学院李慧泉教授与安徽大学材料科学与工程学院袁玉鹏教授团队合作研究,在非金属等离激元光催化材料CO2还原为C2+燃料领域取得新进展,相关成果以“Cascaded *CO-*COH intermediates on a non-metallic plasmonic photocatalyst for CO2-to-C2H6 with 90.6% selectivity”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.上(DOI:10.1002/anie.202404660)。李慧泉教授为该论文的共同通讯作者。
材料制备流程图及理论计算CO2还原步骤台阶图
光催化CO2转化为高附加值C2+燃料,是实现“碳中和、碳达峰”双碳国家战略目标的理想途径之一,但CO2光催化转化为多碳(C2+)烃类燃料反应中存在C-C耦合的高能量和复杂的多电子过程挑战,如何实现C2+产物的高选择性生成,是该研究领域的一个重要挑战。鉴于此,我们提出一种“光电子注入”保护氧空位策略,基于在非金属等离子体W18O49材料表面原位生长ZnIn2S4(ZIS)超薄纳米片中的光电子,在光催化反应过程中注入到W18O49,保护W18O49中的氧空位(Ov)不被氧化,维持W18O49等离子体效应和增强Ov对*C1产物的吸附作用;同时,注入的光电子增加了W18O49表面的电子密度,延长了其表面等离子体热电子的寿命,降低了关键中间体*COH和随后*CO-*COH偶联反应的能垒。这一协调作用实现了CO2高选择性地转化为C2H6,选择性达到90.6%,且C2H6生成速率高达653.6 μmol g-1 h-1。该研究为利用非金属等离子体光催化材料还原CO2为高附加值C2+产物提供了新的思路。
该工作得到了国家自然科学基金(52072001)和阜阳师范大学-阜阳市市校合作科技专项项目(SXHZ202102)等研究课题的资助。